علم سرامیک

رفتار سوخت هسته ای تحت تابش

اثر شکافت

با توجه به دانسیته های شکافت سوخت های رآکتور که اعدادی در اندازه ی شکافت در است، میزان خسارت های ناشی از تابش، بسیار زیاد است مخصوصا در زمانی که با مقادیر بدست آمده در آلیاژهای لوله ای مقایسه شود. برای یک سرعت احتراق ، خسارت تابشی برابر2 dpa تا 5000 است( با سرعتی در حد چند dpa در هر روز). واضح است که یک چنین سرعت ایجاد عیوبی، نیازمند یک فرایند مداوم ترمیمی است.
علاوه بر واکنش های تجزیه ی الاستیک( elastic recombination)، وقتی فعالیت با ایجاد هر عیبی در این زمینه ی دارای پیوند یونی، افزایش می یابد، دمای سوخت اجازه می دهد تا نفوذ اکسیژن سریع تر شود. این را می دانیم که افزایش موبیلیتی فرایند غالبی است که بوسیله ی آن شبکه ی اکسید به طور مداوم تغییر ساختار می دهد.
خسارت های بوجود آمده بوسیله ی تابش در کریستال های یونی پیچیده تر از فلزات است. در حقیقت پیوستگی کریستال بوسیله ی جاذبه ی کولمبی میان آنیون ها و کاتیون ها ایجاد می شود. به دلیل اینکه هر دو نوع این اتم ها باردارند، تمام عیوب نقطه ای( جای خالی، اتم های بین نشین و جانشین) می توانند به عیوب باردار الکتریکی مربوط باشند که وجود این عیوب باعث افزایش انرژی می شود. بنابراین اخیرا انرژهای تشکیل جای خالی های اکسیژن و اورانیوم بوسیله ی شیمی کوانتمی محاسبه شده است و این فهمیده شده است که این انرژی ها به ترتیب برابر با 10 و 19 الکترون ولت است( وقتی با یک مقدار چند الکترون ولتی برای فلزات مقایسه شود). برای کاهش دادن انرژی داخلی حاصل از جای خالی، یک ترکیبی از عیوب جای خالی را می توان به آسانی به صورت یک عیب خنثی و بزرگ در نظر گرفت(دو جای خالی اکسیژن و یک جای خالی اورانیوم ترکیب می شوند و یک عیب شاتکی را بوجود می آورند).
اتم های داخل شبکه( بین نشین و جانشین) دارای رفتار پیچیده تری هستند. از نقطه نظر حجمی، ساختار کریستالی فلئوریت به حد کافی باز است که بتوان این یون ها را در محل های اکتاهدرال اشغال نشده ی اورانیوم جا داد. به هر حال دافعه ی الکترواستاتیک امکان قرارگیری مناسب اکسیژن یا اورانیوم را در مکان های درون شبکه ای را با مشکل مواجه می کند. همچنین قرارگیری اورانیوم در حالت دورن شبکه ای که از تابش حاصل می شود، به سختی پایدار است و به سرعت تجزیه می شود( زیرا موبیلیتی یون های اکسیژن بالاست) و جای خالی اکسیژن پدید می آید.
به هر حال در طی تابش، یک اثر نمی تواند حفظ گردد. این اثر دوپ شدن عناصر شیمیایی جدید است که در اصل اتم های تغییر شکل یافته و محصولات حاصل از شکافت هسته( FP) هستند. به عبارت دیگر، در مورد دوپ شدن محصولات شکافت( که دارای عدد اکسایش متفاوت نسبت به مکان های جایگزین شدن هستند)، این ضرروی است که تشکیل کمپلکس ها را در جاهایی در نظر بگیریم که این تفاوت باری وجود دارد. این نکته در طی توصیف رفتار گازهای شکافتی به طور جزئی مورد بحث قرار می گیرد.

نقطه ی محیطی قرص

یک محل خاص وجود دارد که در آن جذب نوترون های اپی ترمال باعث بوجود آمدن یک تحدب غنی از ایزوتوپ شکافت پذیر Pu می شود( شکل 1). این بخش را نقطه ی نقطه ی محیطی قرص
می گویند( و آن را RIM می نامند). وقتی سرعت متوسط احتراق واقعا بالا رود، ما سرعت بسیار بالایی از احتراق محلی را به دلیل شکافت پلوتونیوم بدست می آوریم( تقریبا ، برای یک قرص BU متوسط این مقدار است). علاوه بر این، ساختار این ناحیه که دارای دمای پایینی است، به طور کامل عوض می شود.
ساختار RIM هم اکنون در حال بررسی است مخصوصا به دلیل اینکه تمایل عمومی به منظور افزایش سرعت احتراق مجموعه ی سوخت وجود دارد. هم اکنون برای یک زمان طولانی، ما متوجه یک تخلخل ریز، محلی و قابل توجه و عدم وجود یک تعریف واضح از توزیع ذرات( در گستره ی 100 تا 150 میکرون) در این نقطه شده ایم. دانه های اولیه به دانه های فرعی تقسیم بندی می شوند که این دانه های فرعی دارای ابعادی در حد دهم میکرون هستند. این نوع از ریزساختار می تواند همچنین در بخش های غنی از پلوتونیوم موجود در بخش های سرد بیرونی سوخت های MOX نیز مشاهده شود. سرعت احتراق در این محل ها دو تا سه برابر بزرگتر است.

رفتار گرمایی المان سوخت

رفتار گرمایی المان سوخت در طی تابش به جزئیات تمامل انرژی بستگی دارد. با توجه به رسانایی گرمایی پایین اکسید( که باعث می گردد این اکسید تحت تجمع محصولات شکافت و عیوب حاصل از تابش، دمای متوسط بخش مرکزی قرص های PWR اندکی کمتر از 950 درجه ی سانتیگراد است و در حالت توان ماکزیمم، این دما به 1100 درجه ی سانتیگراد می رسد. این مسئله باعث پدید آمدن یک گرادیان گرمایی در قرص می شود که در آن تفاوت دمایی در مرکز و پیرامون در حدود 500 تا 600 کلوین است یعنی به طور متوسط 100 تا 120 کلوین بر میلی متر( و تقریبا مقدار دوبرابر برای پیرامون). نتیجه ی حاصله از این گرادیان گرمایی ایجاد تنش گرمایی و شکست در قرص هاست. دانسیته ی شکست به توان ماکزیمم بدست آمده و ریزساختار سوخت، بستگی دارد. این مقدار به طور متوسط در حد چند دهم تکه در هر بخش است( شکل 2).
شکافت یک اتم دارای قابلیت ایجاد شکافت هسته ای، باعث می شود تا اتم های جدید بوجود آیند. این اتم ها را محصولا ت شکافت هسته ای( FP) می نامند. تعادل در ایجاد FP به نوع اتم شکافته شده، نحوه ی پرتوافکنی، انرژی نوترون های برخورد کننده به ماده و هر تجزیه ی احتمالی یا واکنش هسته ای، بستگی دارد. بازده شکافت به طور محسوس در اورانیوم و پلوتونیوم، متفاوت است مخصوصا برای ایزوتوپ های مختلف زیرکونیوم، پلاتینویید( platinoids)، مواد ید دار و گازها. برای مثال در مورد MOX، بازده شکافت به ید بستگی دارد که این بازده برای شکافت پلوتونیوم دو برابر بزرگتر از اورانیوم است.
تعداد زیادی از آزمایشات با هدف تعریف استحاله های ترموشیمیایی بوجود آمده در این اکسید( بوسیله ی شکافت و محصولات آن) انجام شده است. این استحاله ها عمدتا به دلیل این حقیقت بوجود می آیند که برای هر شکافت اورانیوم یا پلوتونیوم، دو اتم اکسیژن آزاد می شود. برخی از محصولات شکافت با این اکسیدهای آزاد شده، واکنش می دهند( برای مثال اتم های زیرکونیوم) و اکسید بوجود می آورند. برخی دیگر از محصولات شکافت اتم های خنثی هستند مثلا زنون و برخی دیگر نیز به حالت فلزی و یا در فاز اکسیدی، رسوب می کنند.
مرحله ی اول تعیین تعادل ماده است. این مسئله بدین معناست که تعیین کنیم چه تعدادی از اتم ها ناپدید یا ظاهر شده اند. اطلاعات در زمینه ی بازده شکافت و استفاده از کدهای استحاله ای می تواند این مسئله را حل کند.
تابش با انرژی کینتیکی بالا، ممکن است باعث شود تا محصولات شکافت چند میکرون پایین تر از مکان شبکه ای اکسید قرار گیرند. این مسئله منجر به پدید آمدن دو اثر متمایز می شود: یکی دوپ شدن محصولات شکافت و پدید آمدن خسارت های ناشی از تابش پرتو.
در طی تابش، اکسید به صورت جزئی بوسیله ی عناصر خارجی دوپ می شود. غلظت این اتم های خارجی به سرعت از حد اشباع شدن خود در اکسید، عبور می کنند و به سرعت از تعادل ترمودینامیکی دور می شوند. بنابراین یک نیروی محرک ترمودینامیکی برای توسعه ی یک استحاله در ریزساختار وجود دارد تا بوسیله ی آن تعادل دوباره و بوسیله ی رسوب دهی گازهای خنثی( مانند کریپتون و زنون)، حاصل گردد. از لحاظ ترمودینامیکی، ما می توانیم انتظار داشته باشیم که رسوب دهی گازهای خنثی به صورت حباب های گازی باعث حل شدن گروه های خاصی از محصولات شکافت مانند زیرکونیوم، نیوبیوم، استرانسیوم و گروه لانتانیدها می شود و یا نهایتا باعث رسوب دهی فلزاتی همچون مولیبدن، تکنتیوم( Tc)، رودنیوم( Ru)، رودیوم(Rh)، پالادیوم و غیره و اکسیدهایی مانند اکسید استرانسیوم، اکسید باریوم و غیره می شود. در طی کار طبیعی، دمای نسبت پایین سوخت های PWR به سختی اجازه ی یک چنین استحاله ای را در بخش مرکزی می دهد. اطلاعات جزئی( در مقیاس اتمی) در مورد ساختار این اکسید دوپ شده بوسیله ی محصولات واکنش، امروزه نیز ناقص است.
به طور عکس، در طی استحاله، در جایی که دمای متوسط به طور قابل توجهی، افزایش می یابد، و یا در مواقعی که سرعت احتراق بسیار بالاست، فرایند های ترمودینامیکی خاصی می تواند فعال شود. بنابراین ما متوجه آزادی شدن مواد زیادی بوسیله ی فرایندهای ترمودینامیکی می شویم. همچنین مکانیزم های دیگری برای محصولات جانبی شکافت هسته وجود دارد. این مکانیزم، مکانیزم غیر قابل نفوذی است که به طور ضروری بوسیله ی فرایندهای الاستیک فعال می شود.

آزاد شدن محصولات شکافت هسته ای در خارج از سوخت

تا زمانی که سوخت کاملا سرد باشد( در شرایط کاری نرمال)، محصولات شکافت در چند میکرونی محلی که انتشار یافته اند، باقی می مانند( بدون جابجایی قابل توجه). بنابراین آنالیز طیف سنجی گاما از المان سوخت بعد از تابش، نشان داد که یکنواختی قابل توجهی در توزیع ایزوتوپ وجود دارد؛اگرچه این عنصر که به عنوان ردیاب شکافت عمل می کند، باید به طور کامل متحرک باشد( تا زمانی که شرایط دمایی اجازه ی این کار را بدهد. در غیاب یک جابجایی بزرگ( که تنها در گازها مشاهده می شود)، این مواد ممکن است با هم واکنش دهند و مواد جدید حاصل شود( در این شرایط نیروی محرکه ی الکتروشیمیایی بوسیله ی وجود زمینه ای از محصولات شکافت حاصل می شود).
گروهی از محصولات شکافت که بوسیله ی گازهای کریپتون و زنون بوجود می آیند، تقریبا 15% کل محصولات شکافت را تشکیل می دهند( شکل 1 از بخش قبلی مقاله( بخش 1) را ببینید). این گازهای خنثی به طور جزئی در اکسید محلولند و تمایل دارند که از داخل قرص به سمت بیرون قرص حرکت کنند و یا به صورت حباب هایی ایجاد شوند( نحوه ی عملکرد این مواد به مکانیزم های مختلفی بستگی دارد که این مکانیزم ها به دما، ساختار و ویژگی های اکسید، وابسته اند. اثر این آزاد شدن گازی بر روی ترکیب شیمیایی، فشار و فعل و انفعالات گرمایی گازها منجر می شود تامطالعات جزئی در مورد کینتیک و فرایند های مربوطه، انجام شود.
در شرایط استاتیک و نرمال کارکرد PWR، سرعت خروج محصولات شکافت نسبتا پایین است. بررسی ها بر روی المان ها پس از تابش، نشاندهنده ی این سرعت کم است. این میزان خروج به چیزی که قبلا از فرایند های غیر قابل نفوذ انتظار داشتیم، مربوط می شود( یون های محصولات حاصل از شکافت با استفاده از انرژی کینتیکی خودشان از سوخت خارج می شوند).
برای توان های تابش بزرگتر، دمای بالاتری حاصل می شود و بنابراین رسوب دهی و به هم پیوستن حباب های گازهای حاصل از شکافت می تواند اتفاق افتد. از آنجایی که یک واکنش جوانه زنی هتروژن همواره آسان تر اتفاق می افتد، حباب های گازی به طور ترجیهی در مرزدانه ها رسوب می کنند( شکل 3 را ببینید). به هر حال تنها این گاز نیست که رسوب می کند، بلکه فلزات نامحلولی مانند پلاتینوییدها نیز در مرزدانه ها و دانه ها رسوب می کنند. سرعت های نسبی جوانه زنی این فازهای مختلف آنقدر بزرگ هستند که قابل سنجش نیستند( اگرچه قوانین فیزیکی مربوط به این پدیده ها کاملا شناخته شده اند).
برای سوخت MOX، به نظر می رسد سرعت خروج محصولات حاصل از شکافت بیشتر باشد( هم اکنون این مسئله قابل تعیین نیست که این امر تنها به دلیل توان بزرگتر MOX در یک سوم سیکل تابش است یا به دلیل این است که یک پدیده ی دیگر در حین شکافت رخ می دهد. از مکانیزم های خاصی از MOX، ما می توانیم مشاهده کنیم که کدام یک از خوشه ها از Pu غنی هستند. یک مکانیزم رسوب دهی حباب ها ی گازی حاصل از شکافت وجود دارد و بنابراین بواسطه ی این مکانیزم این گازها آزاد سازی می شوند. این مسئله به طور جزئی به خاطر سرعت بالای احتراق محلی در کلاسترهاست؛ از این رو غلظت هایی برای تمام مواد قابل شکافت وجود دارد. علاوه بر این طبیعت اکسیدکنندگی بالای شکافت پلوتونیوم باعث می شود تا یک افزایش در حرکت( در سرعت احتراق محلی یکسان) بوجود آید. تشکیل ترک در ناحیه ی گرمایی قرص، از این کلاسترها عبور می کند و با ایجاد ترک های محلی، آزاد شدن محصولات حاصل از شکافت تسهیل می شود. به عبارت دیگر، وقتی ترک ها در مقطع زمینه تشکیل می شوند( به دلیل سرع آهسته ی احتراق)، این ترک ها باعث رهاسازی مناسبی از گاز نمی شوند. بنابراین نکته ی حیاتی بوجود آمدن نفوذ حفره ها در داخل این کلاسترهاست. این نکته ی خاص ممکن است باعث شود تا ریزساختاری هموژن تر برای MOX پدید آید. اگر چه این کار از لحاظ فنی قابل اجراست، امروزه این گزینه به طور قابل توجهی سطح تولید واحد های تولید کننده ی این نوع از سوخت را کاهش می دهد.

رفتار سوخت هسته ای تحت تابش

اثر شکافت

با توجه به دانسیته های شکافت سوخت های رآکتور که اعدادی در اندازه ی شکافت در است، میزان خسارت های ناشی از تابش، بسیار زیاد است مخصوصا در زمانی که با مقادیر بدست آمده در آلیاژهای لوله ای مقایسه شود. برای یک سرعت احتراق ، خسارت تابشی برابر2 dpa تا 5000 است( با سرعتی در حد چند dpa در هر روز). واضح است که یک چنین سرعت ایجاد عیوبی، نیازمند یک فرایند مداوم ترمیمی است.
علاوه بر واکنش های تجزیه ی الاستیک( elastic recombination)، وقتی فعالیت با ایجاد هر عیبی در این زمینه ی دارای پیوند یونی، افزایش می یابد، دمای سوخت اجازه می دهد تا نفوذ اکسیژن سریع تر شود. این را می دانیم که افزایش موبیلیتی فرایند غالبی است که بوسیله ی آن شبکه ی اکسید به طور مداوم تغییر ساختار می دهد.
خسارت های بوجود آمده بوسیله ی تابش در کریستال های یونی پیچیده تر از فلزات است. در حقیقت پیوستگی کریستال بوسیله ی جاذبه ی کولمبی میان آنیون ها و کاتیون ها ایجاد می شود. به دلیل اینکه هر دو نوع این اتم ها باردارند، تمام عیوب نقطه ای( جای خالی، اتم های بین نشین و جانشین) می توانند به عیوب باردار الکتریکی مربوط باشند که وجود این عیوب باعث افزایش انرژی می شود. بنابراین اخیرا انرژهای تشکیل جای خالی های اکسیژن و اورانیوم بوسیله ی شیمی کوانتمی محاسبه شده است و این فهمیده شده است که این انرژی ها به ترتیب برابر با 10 و 19 الکترون ولت است( وقتی با یک مقدار چند الکترون ولتی برای فلزات مقایسه شود). برای کاهش دادن انرژی داخلی حاصل از جای خالی، یک ترکیبی از عیوب جای خالی را می توان به آسانی به صورت یک عیب خنثی و بزرگ در نظر گرفت(دو جای خالی اکسیژن و یک جای خالی اورانیوم ترکیب می شوند و یک عیب شاتکی را بوجود می آورند).
اتم های داخل شبکه( بین نشین و جانشین) دارای رفتار پیچیده تری هستند. از نقطه نظر حجمی، ساختار کریستالی فلئوریت به حد کافی باز است که بتوان این یون ها را در محل های اکتاهدرال اشغال نشده ی اورانیوم جا داد. به هر حال دافعه ی الکترواستاتیک امکان قرارگیری مناسب اکسیژن یا اورانیوم را در مکان های درون شبکه ای را با مشکل مواجه می کند. همچنین قرارگیری اورانیوم در حالت دورن شبکه ای که از تابش حاصل می شود، به سختی پایدار است و به سرعت تجزیه می شود( زیرا موبیلیتی یون های اکسیژن بالاست) و جای خالی اکسیژن پدید می آید.
به هر حال در طی تابش، یک اثر نمی تواند حفظ گردد. این اثر دوپ شدن عناصر شیمیایی جدید است که در اصل اتم های تغییر شکل یافته و محصولات حاصل از شکافت هسته( FP) هستند. به عبارت دیگر، در مورد دوپ شدن محصولات شکافت( که دارای عدد اکسایش متفاوت نسبت به مکان های جایگزین شدن هستند)، این ضرروی است که تشکیل کمپلکس ها را در جاهایی در نظر بگیریم که این تفاوت باری وجود دارد. این نکته در طی توصیف رفتار گازهای شکافتی به طور جزئی مورد بحث قرار می گیرد.

نقطه ی محیطی قرص

یک محل خاص وجود دارد که در آن جذب نوترون های اپی ترمال باعث بوجود آمدن یک تحدب غنی از ایزوتوپ شکافت پذیر Pu می شود( شکل 1). این بخش را نقطه ی نقطه ی محیطی قرص
می گویند( و آن را RIM می نامند). وقتی سرعت متوسط احتراق واقعا بالا رود، ما سرعت بسیار بالایی از احتراق محلی را به دلیل شکافت پلوتونیوم بدست می آوریم( تقریبا ، برای یک قرص BU متوسط این مقدار است). علاوه بر این، ساختار این ناحیه که دارای دمای پایینی است، به طور کامل عوض می شود.
ساختار RIM هم اکنون در حال بررسی است مخصوصا به دلیل اینکه تمایل عمومی به منظور افزایش سرعت احتراق مجموعه ی سوخت وجود دارد. هم اکنون برای یک زمان طولانی، ما متوجه یک تخلخل ریز، محلی و قابل توجه و عدم وجود یک تعریف واضح از توزیع ذرات( در گستره ی 100 تا 150 میکرون) در این نقطه شده ایم. دانه های اولیه به دانه های فرعی تقسیم بندی می شوند که این دانه های فرعی دارای ابعادی در حد دهم میکرون هستند. این نوع از ریزساختار می تواند همچنین در بخش های غنی از پلوتونیوم موجود در بخش های سرد بیرونی سوخت های MOX نیز مشاهده شود. سرعت احتراق در این محل ها دو تا سه برابر بزرگتر است.

رفتار گرمایی المان سوخت

رفتار گرمایی المان سوخت در طی تابش به جزئیات تمامل انرژی بستگی دارد. با توجه به رسانایی گرمایی پایین اکسید( که باعث می گردد این اکسید تحت تجمع محصولات شکافت و عیوب حاصل از تابش، دمای متوسط بخش مرکزی قرص های PWR اندکی کمتر از 950 درجه ی سانتیگراد است و در حالت توان ماکزیمم، این دما به 1100 درجه ی سانتیگراد می رسد. این مسئله باعث پدید آمدن یک گرادیان گرمایی در قرص می شود که در آن تفاوت دمایی در مرکز و پیرامون در حدود 500 تا 600 کلوین است یعنی به طور متوسط 100 تا 120 کلوین بر میلی متر( و تقریبا مقدار دوبرابر برای پیرامون). نتیجه ی حاصله از این گرادیان گرمایی ایجاد تنش گرمایی و شکست در قرص هاست. دانسیته ی شکست به توان ماکزیمم بدست آمده و ریزساختار سوخت، بستگی دارد. این مقدار به طور متوسط در حد چند دهم تکه در هر بخش است( شکل 2).
شکافت یک اتم دارای قابلیت ایجاد شکافت هسته ای، باعث می شود تا اتم های جدید بوجود آیند. این اتم ها را محصولا ت شکافت هسته ای( FP) می نامند. تعادل در ایجاد FP به نوع اتم شکافته شده، نحوه ی پرتوافکنی، انرژی نوترون های برخورد کننده به ماده و هر تجزیه ی احتمالی یا واکنش هسته ای، بستگی دارد. بازده شکافت به طور محسوس در اورانیوم و پلوتونیوم، متفاوت است مخصوصا برای ایزوتوپ های مختلف زیرکونیوم، پلاتینویید( platinoids)، مواد ید دار و گازها. برای مثال در مورد MOX، بازده شکافت به ید بستگی دارد که این بازده برای شکافت پلوتونیوم دو برابر بزرگتر از اورانیوم است.
تعداد زیادی از آزمایشات با هدف تعریف استحاله های ترموشیمیایی بوجود آمده در این اکسید( بوسیله ی شکافت و محصولات آن) انجام شده است. این استحاله ها عمدتا به دلیل این حقیقت بوجود می آیند که برای هر شکافت اورانیوم یا پلوتونیوم، دو اتم اکسیژن آزاد می شود. برخی از محصولات شکافت با این اکسیدهای آزاد شده، واکنش می دهند( برای مثال اتم های زیرکونیوم) و اکسید بوجود می آورند. برخی دیگر از محصولات شکافت اتم های خنثی هستند مثلا زنون و برخی دیگر نیز به حالت فلزی و یا در فاز اکسیدی، رسوب می کنند.
مرحله ی اول تعیین تعادل ماده است. این مسئله بدین معناست که تعیین کنیم چه تعدادی از اتم ها ناپدید یا ظاهر شده اند. اطلاعات در زمینه ی بازده شکافت و استفاده از کدهای استحاله ای می تواند این مسئله را حل کند.
تابش با انرژی کینتیکی بالا، ممکن است باعث شود تا محصولات شکافت چند میکرون پایین تر از مکان شبکه ای اکسید قرار گیرند. این مسئله منجر به پدید آمدن دو اثر متمایز می شود: یکی دوپ شدن محصولات شکافت و پدید آمدن خسارت های ناشی از تابش پرتو.
در طی تابش، اکسید به صورت جزئی بوسیله ی عناصر خارجی دوپ می شود. غلظت این اتم های خارجی به سرعت از حد اشباع شدن خود در اکسید، عبور می کنند و به سرعت از تعادل ترمودینامیکی دور می شوند. بنابراین یک نیروی محرک ترمودینامیکی برای توسعه ی یک استحاله در ریزساختار وجود دارد تا بوسیله ی آن تعادل دوباره و بوسیله ی رسوب دهی گازهای خنثی( مانند کریپتون و زنون)، حاصل گردد. از لحاظ ترمودینامیکی، ما می توانیم انتظار داشته باشیم که رسوب دهی گازهای خنثی به صورت حباب های گازی باعث حل شدن گروه های خاصی از محصولات شکافت مانند زیرکونیوم، نیوبیوم، استرانسیوم و گروه لانتانیدها می شود و یا نهایتا باعث رسوب دهی فلزاتی همچون مولیبدن، تکنتیوم( Tc)، رودنیوم( Ru)، رودیوم(Rh)، پالادیوم و غیره و اکسیدهایی مانند اکسید استرانسیوم، اکسید باریوم و غیره می شود. در طی کار طبیعی، دمای نسبت پایین سوخت های PWR به سختی اجازه ی یک چنین استحاله ای را در بخش مرکزی می دهد. اطلاعات جزئی( در مقیاس اتمی) در مورد ساختار این اکسید دوپ شده بوسیله ی محصولات واکنش، امروزه نیز ناقص است.
به طور عکس، در طی استحاله، در جایی که دمای متوسط به طور قابل توجهی، افزایش می یابد، و یا در مواقعی که سرعت احتراق بسیار بالاست، فرایند های ترمودینامیکی خاصی می تواند فعال شود. بنابراین ما متوجه آزادی شدن مواد زیادی بوسیله ی فرایندهای ترمودینامیکی می شویم. همچنین مکانیزم های دیگری برای محصولات جانبی شکافت هسته وجود دارد. این مکانیزم، مکانیزم غیر قابل نفوذی است که به طور ضروری بوسیله ی فرایندهای الاستیک فعال می شود.

آزاد شدن محصولات شکافت هسته ای در خارج از سوخت

تا زمانی که سوخت کاملا سرد باشد( در شرایط کاری نرمال)، محصولات شکافت در چند میکرونی محلی که انتشار یافته اند، باقی می مانند( بدون جابجایی قابل توجه). بنابراین آنالیز طیف سنجی گاما از المان سوخت بعد از تابش، نشان داد که یکنواختی قابل توجهی در توزیع ایزوتوپ وجود دارد؛اگرچه این عنصر که به عنوان ردیاب شکافت عمل می کند، باید به طور کامل متحرک باشد( تا زمانی که شرایط دمایی اجازه ی این کار را بدهد. در غیاب یک جابجایی بزرگ( که تنها در گازها مشاهده می شود)، این مواد ممکن است با هم واکنش دهند و مواد جدید حاصل شود( در این شرایط نیروی محرکه ی الکتروشیمیایی بوسیله ی وجود زمینه ای از محصولات شکافت حاصل می شود).
گروهی از محصولات شکافت که بوسیله ی گازهای کریپتون و زنون بوجود می آیند، تقریبا 15% کل محصولات شکافت را تشکیل می دهند( شکل 1 از بخش قبلی مقاله( بخش 1) را ببینید). این گازهای خنثی به طور جزئی در اکسید محلولند و تمایل دارند که از داخل قرص به سمت بیرون قرص حرکت کنند و یا به صورت حباب هایی ایجاد شوند( نحوه ی عملکرد این مواد به مکانیزم های مختلفی بستگی دارد که این مکانیزم ها به دما، ساختار و ویژگی های اکسید، وابسته اند. اثر این آزاد شدن گازی بر روی ترکیب شیمیایی، فشار و فعل و انفعالات گرمایی گازها منجر می شود تامطالعات جزئی در مورد کینتیک و فرایند های مربوطه، انجام شود.
در شرایط استاتیک و نرمال کارکرد PWR، سرعت خروج محصولات شکافت نسبتا پایین است. بررسی ها بر روی المان ها پس از تابش، نشاندهنده ی این سرعت کم است. این میزان خروج به چیزی که قبلا از فرایند های غیر قابل نفوذ انتظار داشتیم، مربوط می شود( یون های محصولات حاصل از شکافت با استفاده از انرژی کینتیکی خودشان از سوخت خارج می شوند).
برای توان های تابش بزرگتر، دمای بالاتری حاصل می شود و بنابراین رسوب دهی و به هم پیوستن حباب های گازهای حاصل از شکافت می تواند اتفاق افتد. از آنجایی که یک واکنش جوانه زنی هتروژن همواره آسان تر اتفاق می افتد، حباب های گازی به طور ترجیهی در مرزدانه ها رسوب می کنند( شکل 3 را ببینید). به هر حال تنها این گاز نیست که رسوب می کند، بلکه فلزات نامحلولی مانند پلاتینوییدها نیز در مرزدانه ها و دانه ها رسوب می کنند. سرعت های نسبی جوانه زنی این فازهای مختلف آنقدر بزرگ هستند که قابل سنجش نیستند( اگرچه قوانین فیزیکی مربوط به این پدیده ها کاملا شناخته شده اند).
برای سوخت MOX، به نظر می رسد سرعت خروج محصولات حاصل از شکافت بیشتر باشد( هم اکنون این مسئله قابل تعیین نیست که این امر تنها به دلیل توان بزرگتر MOX در یک سوم سیکل تابش است یا به دلیل این است که یک پدیده ی دیگر در حین شکافت رخ می دهد. از مکانیزم های خاصی از MOX، ما می توانیم مشاهده کنیم که کدام یک از خوشه ها از Pu غنی هستند. یک مکانیزم رسوب دهی حباب ها ی گازی حاصل از شکافت وجود دارد و بنابراین بواسطه ی این مکانیزم این گازها آزاد سازی می شوند. این مسئله به طور جزئی به خاطر سرعت بالای احتراق محلی در کلاسترهاست؛ از این رو غلظت هایی برای تمام مواد قابل شکافت وجود دارد. علاوه بر این طبیعت اکسیدکنندگی بالای شکافت پلوتونیوم باعث می شود تا یک افزایش در حرکت( در سرعت احتراق محلی یکسان) بوجود آید. تشکیل ترک در ناحیه ی گرمایی قرص، از این کلاسترها عبور می کند و با ایجاد ترک های محلی، آزاد شدن محصولات حاصل از شکافت تسهیل می شود. به عبارت دیگر، وقتی ترک ها در مقطع زمینه تشکیل می شوند( به دلیل سرع آهسته ی احتراق)، این ترک ها باعث رهاسازی مناسبی از گاز نمی شوند. بنابراین نکته ی حیاتی بوجود آمدن نفوذ حفره ها در داخل این کلاسترهاست. این نکته ی خاص ممکن است باعث شود تا ریزساختاری هموژن تر برای MOX پدید آید. اگر چه این کار از لحاظ فنی قابل اجراست، امروزه این گزینه به طور قابل توجهی سطح تولید واحد های تولید کننده ی این نوع از سوخت را کاهش می دهد.

رفتار سوخت هسته ای تحت تابش

اثر شکافت

با توجه به دانسیته های شکافت سوخت های رآکتور که اعدادی در اندازه ی شکافت در است، میزان خسارت های ناشی از تابش، بسیار زیاد است مخصوصا در زمانی که با مقادیر بدست آمده در آلیاژهای لوله ای مقایسه شود. برای یک سرعت احتراق ، خسارت تابشی برابر2 dpa تا 5000 است( با سرعتی در حد چند dpa در هر روز). واضح است که یک چنین سرعت ایجاد عیوبی، نیازمند یک فرایند مداوم ترمیمی است.
علاوه بر واکنش های تجزیه ی الاستیک( elastic recombination)، وقتی فعالیت با ایجاد هر عیبی در این زمینه ی دارای پیوند یونی، افزایش می یابد، دمای سوخت اجازه می دهد تا نفوذ اکسیژن سریع تر شود. این را می دانیم که افزایش موبیلیتی فرایند غالبی است که بوسیله ی آن شبکه ی اکسید به طور مداوم تغییر ساختار می دهد.
خسارت های بوجود آمده بوسیله ی تابش در کریستال های یونی پیچیده تر از فلزات است. در حقیقت پیوستگی کریستال بوسیله ی جاذبه ی کولمبی میان آنیون ها و کاتیون ها ایجاد می شود. به دلیل اینکه هر دو نوع این اتم ها باردارند، تمام عیوب نقطه ای( جای خالی، اتم های بین نشین و جانشین) می توانند به عیوب باردار الکتریکی مربوط باشند که وجود این عیوب باعث افزایش انرژی می شود. بنابراین اخیرا انرژهای تشکیل جای خالی های اکسیژن و اورانیوم بوسیله ی شیمی کوانتمی محاسبه شده است و این فهمیده شده است که این انرژی ها به ترتیب برابر با 10 و 19 الکترون ولت است( وقتی با یک مقدار چند الکترون ولتی برای فلزات مقایسه شود). برای کاهش دادن انرژی داخلی حاصل از جای خالی، یک ترکیبی از عیوب جای خالی را می توان به آسانی به صورت یک عیب خنثی و بزرگ در نظر گرفت(دو جای خالی اکسیژن و یک جای خالی اورانیوم ترکیب می شوند و یک عیب شاتکی را بوجود می آورند).
اتم های داخل شبکه( بین نشین و جانشین) دارای رفتار پیچیده تری هستند. از نقطه نظر حجمی، ساختار کریستالی فلئوریت به حد کافی باز است که بتوان این یون ها را در محل های اکتاهدرال اشغال نشده ی اورانیوم جا داد. به هر حال دافعه ی الکترواستاتیک امکان قرارگیری مناسب اکسیژن یا اورانیوم را در مکان های درون شبکه ای را با مشکل مواجه می کند. همچنین قرارگیری اورانیوم در حالت دورن شبکه ای که از تابش حاصل می شود، به سختی پایدار است و به سرعت تجزیه می شود( زیرا موبیلیتی یون های اکسیژن بالاست) و جای خالی اکسیژن پدید می آید.
به هر حال در طی تابش، یک اثر نمی تواند حفظ گردد. این اثر دوپ شدن عناصر شیمیایی جدید است که در اصل اتم های تغییر شکل یافته و محصولات حاصل از شکافت هسته( FP) هستند. به عبارت دیگر، در مورد دوپ شدن محصولات شکافت( که دارای عدد اکسایش متفاوت نسبت به مکان های جایگزین شدن هستند)، این ضرروی است که تشکیل کمپلکس ها را در جاهایی در نظر بگیریم که این تفاوت باری وجود دارد. این نکته در طی توصیف رفتار گازهای شکافتی به طور جزئی مورد بحث قرار می گیرد.

نقطه ی محیطی قرص

یک محل خاص وجود دارد که در آن جذب نوترون های اپی ترمال باعث بوجود آمدن یک تحدب غنی از ایزوتوپ شکافت پذیر Pu می شود( شکل 1). این بخش را نقطه ی نقطه ی محیطی قرص
می گویند( و آن را RIM می نامند). وقتی سرعت متوسط احتراق واقعا بالا رود، ما سرعت بسیار بالایی از احتراق محلی را به دلیل شکافت پلوتونیوم بدست می آوریم( تقریبا ، برای یک قرص BU متوسط این مقدار است). علاوه بر این، ساختار این ناحیه که دارای دمای پایینی است، به طور کامل عوض می شود.
ساختار RIM هم اکنون در حال بررسی است مخصوصا به دلیل اینکه تمایل عمومی به منظور افزایش سرعت احتراق مجموعه ی سوخت وجود دارد. هم اکنون برای یک زمان طولانی، ما متوجه یک تخلخل ریز، محلی و قابل توجه و عدم وجود یک تعریف واضح از توزیع ذرات( در گستره ی 100 تا 150 میکرون) در این نقطه شده ایم. دانه های اولیه به دانه های فرعی تقسیم بندی می شوند که این دانه های فرعی دارای ابعادی در حد دهم میکرون هستند. این نوع از ریزساختار می تواند همچنین در بخش های غنی از پلوتونیوم موجود در بخش های سرد بیرونی سوخت های MOX نیز مشاهده شود. سرعت احتراق در این محل ها دو تا سه برابر بزرگتر است.

رفتار گرمایی المان سوخت

رفتار گرمایی المان سوخت در طی تابش به جزئیات تمامل انرژی بستگی دارد. با توجه به رسانایی گرمایی پایین اکسید( که باعث می گردد این اکسید تحت تجمع محصولات شکافت و عیوب حاصل از تابش، دمای متوسط بخش مرکزی قرص های PWR اندکی کمتر از 950 درجه ی سانتیگراد است و در حالت توان ماکزیمم، این دما به 1100 درجه ی سانتیگراد می رسد. این مسئله باعث پدید آمدن یک گرادیان گرمایی در قرص می شود که در آن تفاوت دمایی در مرکز و پیرامون در حدود 500 تا 600 کلوین است یعنی به طور متوسط 100 تا 120 کلوین بر میلی متر( و تقریبا مقدار دوبرابر برای پیرامون). نتیجه ی حاصله از این گرادیان گرمایی ایجاد تنش گرمایی و شکست در قرص هاست. دانسیته ی شکست به توان ماکزیمم بدست آمده و ریزساختار سوخت، بستگی دارد. این مقدار به طور متوسط در حد چند دهم تکه در هر بخش است( شکل 2).
شکافت یک اتم دارای قابلیت ایجاد شکافت هسته ای، باعث می شود تا اتم های جدید بوجود آیند. این اتم ها را محصولا ت شکافت هسته ای( FP) می نامند. تعادل در ایجاد FP به نوع اتم شکافته شده، نحوه ی پرتوافکنی، انرژی نوترون های برخورد کننده به ماده و هر تجزیه ی احتمالی یا واکنش هسته ای، بستگی دارد. بازده شکافت به طور محسوس در اورانیوم و پلوتونیوم، متفاوت است مخصوصا برای ایزوتوپ های مختلف زیرکونیوم، پلاتینویید( platinoids)، مواد ید دار و گازها. برای مثال در مورد MOX، بازده شکافت به ید بستگی دارد که این بازده برای شکافت پلوتونیوم دو برابر بزرگتر از اورانیوم است.
تعداد زیادی از آزمایشات با هدف تعریف استحاله های ترموشیمیایی بوجود آمده در این اکسید( بوسیله ی شکافت و محصولات آن) انجام شده است. این استحاله ها عمدتا به دلیل این حقیقت بوجود می آیند که برای هر شکافت اورانیوم یا پلوتونیوم، دو اتم اکسیژن آزاد می شود. برخی از محصولات شکافت با این اکسیدهای آزاد شده، واکنش می دهند( برای مثال اتم های زیرکونیوم) و اکسید بوجود می آورند. برخی دیگر از محصولات شکافت اتم های خنثی هستند مثلا زنون و برخی دیگر نیز به حالت فلزی و یا در فاز اکسیدی، رسوب می کنند.
مرحله ی اول تعیین تعادل ماده است. این مسئله بدین معناست که تعیین کنیم چه تعدادی از اتم ها ناپدید یا ظاهر شده اند. اطلاعات در زمینه ی بازده شکافت و استفاده از کدهای استحاله ای می تواند این مسئله را حل کند.
تابش با انرژی کینتیکی بالا، ممکن است باعث شود تا محصولات شکافت چند میکرون پایین تر از مکان شبکه ای اکسید قرار گیرند. این مسئله منجر به پدید آمدن دو اثر متمایز می شود: یکی دوپ شدن محصولات شکافت و پدید آمدن خسارت های ناشی از تابش پرتو.
در طی تابش، اکسید به صورت جزئی بوسیله ی عناصر خارجی دوپ می شود. غلظت این اتم های خارجی به سرعت از حد اشباع شدن خود در اکسید، عبور می کنند و به سرعت از تعادل ترمودینامیکی دور می شوند. بنابراین یک نیروی محرک ترمودینامیکی برای توسعه ی یک استحاله در ریزساختار وجود دارد تا بوسیله ی آن تعادل دوباره و بوسیله ی رسوب دهی گازهای خنثی( مانند کریپتون و زنون)، حاصل گردد. از لحاظ ترمودینامیکی، ما می توانیم انتظار داشته باشیم که رسوب دهی گازهای خنثی به صورت حباب های گازی باعث حل شدن گروه های خاصی از محصولات شکافت مانند زیرکونیوم، نیوبیوم، استرانسیوم و گروه لانتانیدها می شود و یا نهایتا باعث رسوب دهی فلزاتی همچون مولیبدن، تکنتیوم( Tc)، رودنیوم( Ru)، رودیوم(Rh)، پالادیوم و غیره و اکسیدهایی مانند اکسید استرانسیوم، اکسید باریوم و غیره می شود. در طی کار طبیعی، دمای نسبت پایین سوخت های PWR به سختی اجازه ی یک چنین استحاله ای را در بخش مرکزی می دهد. اطلاعات جزئی( در مقیاس اتمی) در مورد ساختار این اکسید دوپ شده بوسیله ی محصولات واکنش، امروزه نیز ناقص است.
به طور عکس، در طی استحاله، در جایی که دمای متوسط به طور قابل توجهی، افزایش می یابد، و یا در مواقعی که سرعت احتراق بسیار بالاست، فرایند های ترمودینامیکی خاصی می تواند فعال شود. بنابراین ما متوجه آزادی شدن مواد زیادی بوسیله ی فرایندهای ترمودینامیکی می شویم. همچنین مکانیزم های دیگری برای محصولات جانبی شکافت هسته وجود دارد. این مکانیزم، مکانیزم غیر قابل نفوذی است که به طور ضروری بوسیله ی فرایندهای الاستیک فعال می شود.

آزاد شدن محصولات شکافت هسته ای در خارج از سوخت

تا زمانی که سوخت کاملا سرد باشد( در شرایط کاری نرمال)، محصولات شکافت در چند میکرونی محلی که انتشار یافته اند، باقی می مانند( بدون جابجایی قابل توجه). بنابراین آنالیز طیف سنجی گاما از المان سوخت بعد از تابش، نشان داد که یکنواختی قابل توجهی در توزیع ایزوتوپ وجود دارد؛اگرچه این عنصر که به عنوان ردیاب شکافت عمل می کند، باید به طور کامل متحرک باشد( تا زمانی که شرایط دمایی اجازه ی این کار را بدهد. در غیاب یک جابجایی بزرگ( که تنها در گازها مشاهده می شود)، این مواد ممکن است با هم واکنش دهند و مواد جدید حاصل شود( در این شرایط نیروی محرکه ی الکتروشیمیایی بوسیله ی وجود زمینه ای از محصولات شکافت حاصل می شود).
گروهی از محصولات شکافت که بوسیله ی گازهای کریپتون و زنون بوجود می آیند، تقریبا 15% کل محصولات شکافت را تشکیل می دهند( شکل 1 از بخش قبلی مقاله( بخش 1) را ببینید). این گازهای خنثی به طور جزئی در اکسید محلولند و تمایل دارند که از داخل قرص به سمت بیرون قرص حرکت کنند و یا به صورت حباب هایی ایجاد شوند( نحوه ی عملکرد این مواد به مکانیزم های مختلفی بستگی دارد که این مکانیزم ها به دما، ساختار و ویژگی های اکسید، وابسته اند. اثر این آزاد شدن گازی بر روی ترکیب شیمیایی، فشار و فعل و انفعالات گرمایی گازها منجر می شود تامطالعات جزئی در مورد کینتیک و فرایند های مربوطه، انجام شود.
در شرایط استاتیک و نرمال کارکرد PWR، سرعت خروج محصولات شکافت نسبتا پایین است. بررسی ها بر روی المان ها پس از تابش، نشاندهنده ی این سرعت کم است. این میزان خروج به چیزی که قبلا از فرایند های غیر قابل نفوذ انتظار داشتیم، مربوط می شود( یون های محصولات حاصل از شکافت با استفاده از انرژی کینتیکی خودشان از سوخت خارج می شوند).
برای توان های تابش بزرگتر، دمای بالاتری حاصل می شود و بنابراین رسوب دهی و به هم پیوستن حباب های گازهای حاصل از شکافت می تواند اتفاق افتد. از آنجایی که یک واکنش جوانه زنی هتروژن همواره آسان تر اتفاق می افتد، حباب های گازی به طور ترجیهی در مرزدانه ها رسوب می کنند( شکل 3 را ببینید). به هر حال تنها این گاز نیست که رسوب می کند، بلکه فلزات نامحلولی مانند پلاتینوییدها نیز در مرزدانه ها و دانه ها رسوب می کنند. سرعت های نسبی جوانه زنی این فازهای مختلف آنقدر بزرگ هستند که قابل سنجش نیستند( اگرچه قوانین فیزیکی مربوط به این پدیده ها کاملا شناخته شده اند).
برای سوخت MOX، به نظر می رسد سرعت خروج محصولات حاصل از شکافت بیشتر باشد( هم اکنون این مسئله قابل تعیین نیست که این امر تنها به دلیل توان بزرگتر MOX در یک سوم سیکل تابش است یا به دلیل این است که یک پدیده ی دیگر در حین شکافت رخ می دهد. از مکانیزم های خاصی از MOX، ما می توانیم مشاهده کنیم که کدام یک از خوشه ها از Pu غنی هستند. یک مکانیزم رسوب دهی حباب ها ی گازی حاصل از شکافت وجود دارد و بنابراین بواسطه ی این مکانیزم این گازها آزاد سازی می شوند. این مسئله به طور جزئی به خاطر سرعت بالای احتراق محلی در کلاسترهاست؛ از این رو غلظت هایی برای تمام مواد قابل شکافت وجود دارد. علاوه بر این طبیعت اکسیدکنندگی بالای شکافت پلوتونیوم باعث می شود تا یک افزایش در حرکت( در سرعت احتراق محلی یکسان) بوجود آید. تشکیل ترک در ناحیه ی گرمایی قرص، از این کلاسترها عبور می کند و با ایجاد ترک های محلی، آزاد شدن محصولات حاصل از شکافت تسهیل می شود. به عبارت دیگر، وقتی ترک ها در مقطع زمینه تشکیل می شوند( به دلیل سرع آهسته ی احتراق)، این ترک ها باعث رهاسازی مناسبی از گاز نمی شوند. بنابراین نکته ی حیاتی بوجود آمدن نفوذ حفره ها در داخل این کلاسترهاست. این نکته ی خاص ممکن است باعث شود تا ریزساختاری هموژن تر برای MOX پدید آید. اگر چه این کار از لحاظ فنی قابل اجراست، امروزه این گزینه به طور قابل توجهی سطح تولید واحد های تولید کننده ی این نوع از سوخت را کاهش می دهد.

رفتار سوخت هسته ای تحت تابش

اثر شکافت

با توجه به دانسیته های شکافت سوخت های رآکتور که اعدادی در اندازه ی شکافت در است، میزان خسارت های ناشی از تابش، بسیار زیاد است مخصوصا در زمانی که با مقادیر بدست آمده در آلیاژهای لوله ای مقایسه شود. برای یک سرعت احتراق ، خسارت تابشی برابر2 dpa تا 5000 است( با سرعتی در حد چند dpa در هر روز). واضح است که یک چنین سرعت ایجاد عیوبی، نیازمند یک فرایند مداوم ترمیمی است.
علاوه بر واکنش های تجزیه ی الاستیک( elastic recombination)، وقتی فعالیت با ایجاد هر عیبی در این زمینه ی دارای پیوند یونی، افزایش می یابد، دمای سوخت اجازه می دهد تا نفوذ اکسیژن سریع تر شود. این را می دانیم که افزایش موبیلیتی فرایند غالبی است که بوسیله ی آن شبکه ی اکسید به طور مداوم تغییر ساختار می دهد.
خسارت های بوجود آمده بوسیله ی تابش در کریستال های یونی پیچیده تر از فلزات است. در حقیقت پیوستگی کریستال بوسیله ی جاذبه ی کولمبی میان آنیون ها و کاتیون ها ایجاد می شود. به دلیل اینکه هر دو نوع این اتم ها باردارند، تمام عیوب نقطه ای( جای خالی، اتم های بین نشین و جانشین) می توانند به عیوب باردار الکتریکی مربوط باشند که وجود این عیوب باعث افزایش انرژی می شود. بنابراین اخیرا انرژهای تشکیل جای خالی های اکسیژن و اورانیوم بوسیله ی شیمی کوانتمی محاسبه شده است و این فهمیده شده است که این انرژی ها به ترتیب برابر با 10 و 19 الکترون ولت است( وقتی با یک مقدار چند الکترون ولتی برای فلزات مقایسه شود). برای کاهش دادن انرژی داخلی حاصل از جای خالی، یک ترکیبی از عیوب جای خالی را می توان به آسانی به صورت یک عیب خنثی و بزرگ در نظر گرفت(دو جای خالی اکسیژن و یک جای خالی اورانیوم ترکیب می شوند و یک عیب شاتکی را بوجود می آورند).
اتم های داخل شبکه( بین نشین و جانشین) دارای رفتار پیچیده تری هستند. از نقطه نظر حجمی، ساختار کریستالی فلئوریت به حد کافی باز است که بتوان این یون ها را در محل های اکتاهدرال اشغال نشده ی اورانیوم جا داد. به هر حال دافعه ی الکترواستاتیک امکان قرارگیری مناسب اکسیژن یا اورانیوم را در مکان های درون شبکه ای را با مشکل مواجه می کند. همچنین قرارگیری اورانیوم در حالت دورن شبکه ای که از تابش حاصل می شود، به سختی پایدار است و به سرعت تجزیه می شود( زیرا موبیلیتی یون های اکسیژن بالاست) و جای خالی اکسیژن پدید می آید.
به هر حال در طی تابش، یک اثر نمی تواند حفظ گردد. این اثر دوپ شدن عناصر شیمیایی جدید است که در اصل اتم های تغییر شکل یافته و محصولات حاصل از شکافت هسته( FP) هستند. به عبارت دیگر، در مورد دوپ شدن محصولات شکافت( که دارای عدد اکسایش متفاوت نسبت به مکان های جایگزین شدن هستند)، این ضرروی است که تشکیل کمپلکس ها را در جاهایی در نظر بگیریم که این تفاوت باری وجود دارد. این نکته در طی توصیف رفتار گازهای شکافتی به طور جزئی مورد بحث قرار می گیرد.

نقطه ی محیطی قرص

یک محل خاص وجود دارد که در آن جذب نوترون های اپی ترمال باعث بوجود آمدن یک تحدب غنی از ایزوتوپ شکافت پذیر Pu می شود( شکل 1). این بخش را نقطه ی نقطه ی محیطی قرص
می گویند( و آن را RIM می نامند). وقتی سرعت متوسط احتراق واقعا بالا رود، ما سرعت بسیار بالایی از احتراق محلی را به دلیل شکافت پلوتونیوم بدست می آوریم( تقریبا ، برای یک قرص BU متوسط این مقدار است). علاوه بر این، ساختار این ناحیه که دارای دمای پایینی است، به طور کامل عوض می شود.
ساختار RIM هم اکنون در حال بررسی است مخصوصا به دلیل اینکه تمایل عمومی به منظور افزایش سرعت احتراق مجموعه ی سوخت وجود دارد. هم اکنون برای یک زمان طولانی، ما متوجه یک تخلخل ریز، محلی و قابل توجه و عدم وجود یک تعریف واضح از توزیع ذرات( در گستره ی 100 تا 150 میکرون) در این نقطه شده ایم. دانه های اولیه به دانه های فرعی تقسیم بندی می شوند که این دانه های فرعی دارای ابعادی در حد دهم میکرون هستند. این نوع از ریزساختار می تواند همچنین در بخش های غنی از پلوتونیوم موجود در بخش های سرد بیرونی سوخت های MOX نیز مشاهده شود. سرعت احتراق در این محل ها دو تا سه برابر بزرگتر است.

رفتار گرمایی المان سوخت

رفتار گرمایی المان سوخت در طی تابش به جزئیات تمامل انرژی بستگی دارد. با توجه به رسانایی گرمایی پایین اکسید( که باعث می گردد این اکسید تحت تجمع محصولات شکافت و عیوب حاصل از تابش، دمای متوسط بخش مرکزی قرص های PWR اندکی کمتر از 950 درجه ی سانتیگراد است و در حالت توان ماکزیمم، این دما به 1100 درجه ی سانتیگراد می رسد. این مسئله باعث پدید آمدن یک گرادیان گرمایی در قرص می شود که در آن تفاوت دمایی در مرکز و پیرامون در حدود 500 تا 600 کلوین است یعنی به طور متوسط 100 تا 120 کلوین بر میلی متر( و تقریبا مقدار دوبرابر برای پیرامون). نتیجه ی حاصله از این گرادیان گرمایی ایجاد تنش گرمایی و شکست در قرص هاست. دانسیته ی شکست به توان ماکزیمم بدست آمده و ریزساختار سوخت، بستگی دارد. این مقدار به طور متوسط در حد چند دهم تکه در هر بخش است( شکل 2).
شکافت یک اتم دارای قابلیت ایجاد شکافت هسته ای، باعث می شود تا اتم های جدید بوجود آیند. این اتم ها را محصولا ت شکافت هسته ای( FP) می نامند. تعادل در ایجاد FP به نوع اتم شکافته شده، نحوه ی پرتوافکنی، انرژی نوترون های برخورد کننده به ماده و هر تجزیه ی احتمالی یا واکنش هسته ای، بستگی دارد. بازده شکافت به طور محسوس در اورانیوم و پلوتونیوم، متفاوت است مخصوصا برای ایزوتوپ های مختلف زیرکونیوم، پلاتینویید( platinoids)، مواد ید دار و گازها. برای مثال در مورد MOX، بازده شکافت به ید بستگی دارد که این بازده برای شکافت پلوتونیوم دو برابر بزرگتر از اورانیوم است.
تعداد زیادی از آزمایشات با هدف تعریف استحاله های ترموشیمیایی بوجود آمده در این اکسید( بوسیله ی شکافت و محصولات آن) انجام شده است. این استحاله ها عمدتا به دلیل این حقیقت بوجود می آیند که برای هر شکافت اورانیوم یا پلوتونیوم، دو اتم اکسیژن آزاد می شود. برخی از محصولات شکافت با این اکسیدهای آزاد شده، واکنش می دهند( برای مثال اتم های زیرکونیوم) و اکسید بوجود می آورند. برخی دیگر از محصولات شکافت اتم های خنثی هستند مثلا زنون و برخی دیگر نیز به حالت فلزی و یا در فاز اکسیدی، رسوب می کنند.
مرحله ی اول تعیین تعادل ماده است. این مسئله بدین معناست که تعیین کنیم چه تعدادی از اتم ها ناپدید یا ظاهر شده اند. اطلاعات در زمینه ی بازده شکافت و استفاده از کدهای استحاله ای می تواند این مسئله را حل کند.
تابش با انرژی کینتیکی بالا، ممکن است باعث شود تا محصولات شکافت چند میکرون پایین تر از مکان شبکه ای اکسید قرار گیرند. این مسئله منجر به پدید آمدن دو اثر متمایز می شود: یکی دوپ شدن محصولات شکافت و پدید آمدن خسارت های ناشی از تابش پرتو.
در طی تابش، اکسید به صورت جزئی بوسیله ی عناصر خارجی دوپ می شود. غلظت این اتم های خارجی به سرعت از حد اشباع شدن خود در اکسید، عبور می کنند و به سرعت از تعادل ترمودینامیکی دور می شوند. بنابراین یک نیروی محرک ترمودینامیکی برای توسعه ی یک استحاله در ریزساختار وجود دارد تا بوسیله ی آن تعادل دوباره و بوسیله ی رسوب دهی گازهای خنثی( مانند کریپتون و زنون)، حاصل گردد. از لحاظ ترمودینامیکی، ما می توانیم انتظار داشته باشیم که رسوب دهی گازهای خنثی به صورت حباب های گازی باعث حل شدن گروه های خاصی از محصولات شکافت مانند زیرکونیوم، نیوبیوم، استرانسیوم و گروه لانتانیدها می شود و یا نهایتا باعث رسوب دهی فلزاتی همچون مولیبدن، تکنتیوم( Tc)، رودنیوم( Ru)، رودیوم(Rh)، پالادیوم و غیره و اکسیدهایی مانند اکسید استرانسیوم، اکسید باریوم و غیره می شود. در طی کار طبیعی، دمای نسبت پایین سوخت های PWR به سختی اجازه ی یک چنین استحاله ای را در بخش مرکزی می دهد. اطلاعات جزئی( در مقیاس اتمی) در مورد ساختار این اکسید دوپ شده بوسیله ی محصولات واکنش، امروزه نیز ناقص است.
به طور عکس، در طی استحاله، در جایی که دمای متوسط به طور قابل توجهی، افزایش می یابد، و یا در مواقعی که سرعت احتراق بسیار بالاست، فرایند های ترمودینامیکی خاصی می تواند فعال شود. بنابراین ما متوجه آزادی شدن مواد زیادی بوسیله ی فرایندهای ترمودینامیکی می شویم. همچنین مکانیزم های دیگری برای محصولات جانبی شکافت هسته وجود دارد. این مکانیزم، مکانیزم غیر قابل نفوذی است که به طور ضروری بوسیله ی فرایندهای الاستیک فعال می شود.

آزاد شدن محصولات شکافت هسته ای در خارج از سوخت

تا زمانی که سوخت کاملا سرد باشد( در شرایط کاری نرمال)، محصولات شکافت در چند میکرونی محلی که انتشار یافته اند، باقی می مانند( بدون جابجایی قابل توجه). بنابراین آنالیز طیف سنجی گاما از المان سوخت بعد از تابش، نشان داد که یکنواختی قابل توجهی در توزیع ایزوتوپ وجود دارد؛اگرچه این عنصر که به عنوان ردیاب شکافت عمل می کند، باید به طور کامل متحرک باشد( تا زمانی که شرایط دمایی اجازه ی این کار را بدهد. در غیاب یک جابجایی بزرگ( که تنها در گازها مشاهده می شود)، این مواد ممکن است با هم واکنش دهند و مواد جدید حاصل شود( در این شرایط نیروی محرکه ی الکتروشیمیایی بوسیله ی وجود زمینه ای از محصولات شکافت حاصل می شود).
گروهی از محصولات شکافت که بوسیله ی گازهای کریپتون و زنون بوجود می آیند، تقریبا 15% کل محصولات شکافت را تشکیل می دهند( شکل 1 از بخش قبلی مقاله( بخش 1) را ببینید). این گازهای خنثی به طور جزئی در اکسید محلولند و تمایل دارند که از داخل قرص به سمت بیرون قرص حرکت کنند و یا به صورت حباب هایی ایجاد شوند( نحوه ی عملکرد این مواد به مکانیزم های مختلفی بستگی دارد که این مکانیزم ها به دما، ساختار و ویژگی های اکسید، وابسته اند. اثر این آزاد شدن گازی بر روی ترکیب شیمیایی، فشار و فعل و انفعالات گرمایی گازها منجر می شود تامطالعات جزئی در مورد کینتیک و فرایند های مربوطه، انجام شود.
در شرایط استاتیک و نرمال کارکرد PWR، سرعت خروج محصولات شکافت نسبتا پایین است. بررسی ها بر روی المان ها پس از تابش، نشاندهنده ی این سرعت کم است. این میزان خروج به چیزی که قبلا از فرایند های غیر قابل نفوذ انتظار داشتیم، مربوط می شود( یون های محصولات حاصل از شکافت با استفاده از انرژی کینتیکی خودشان از سوخت خارج می شوند).
برای توان های تابش بزرگتر، دمای بالاتری حاصل می شود و بنابراین رسوب دهی و به هم پیوستن حباب های گازهای حاصل از شکافت می تواند اتفاق افتد. از آنجایی که یک واکنش جوانه زنی هتروژن همواره آسان تر اتفاق می افتد، حباب های گازی به طور ترجیهی در مرزدانه ها رسوب می کنند( شکل 3 را ببینید). به هر حال تنها این گاز نیست که رسوب می کند، بلکه فلزات نامحلولی مانند پلاتینوییدها نیز در مرزدانه ها و دانه ها رسوب می کنند. سرعت های نسبی جوانه زنی این فازهای مختلف آنقدر بزرگ هستند که قابل سنجش نیستند( اگرچه قوانین فیزیکی مربوط به این پدیده ها کاملا شناخته شده اند).
برای سوخت MOX، به نظر می رسد سرعت خروج محصولات حاصل از شکافت بیشتر باشد( هم اکنون این مسئله قابل تعیین نیست که این امر تنها به دلیل توان بزرگتر MOX در یک سوم سیکل تابش است یا به دلیل این است که یک پدیده ی دیگر در حین شکافت رخ می دهد. از مکانیزم های خاصی از MOX، ما می توانیم مشاهده کنیم که کدام یک از خوشه ها از Pu غنی هستند. یک مکانیزم رسوب دهی حباب ها ی گازی حاصل از شکافت وجود دارد و بنابراین بواسطه ی این مکانیزم این گازها آزاد سازی می شوند. این مسئله به طور جزئی به خاطر سرعت بالای احتراق محلی در کلاسترهاست؛ از این رو غلظت هایی برای تمام مواد قابل شکافت وجود دارد. علاوه بر این طبیعت اکسیدکنندگی بالای شکافت پلوتونیوم باعث می شود تا یک افزایش در حرکت( در سرعت احتراق محلی یکسان) بوجود آید. تشکیل ترک در ناحیه ی گرمایی قرص، از این کلاسترها عبور می کند و با ایجاد ترک های محلی، آزاد شدن محصولات حاصل از شکافت تسهیل می شود. به عبارت دیگر، وقتی ترک ها در مقطع زمینه تشکیل می شوند( به دلیل سرع آهسته ی احتراق)، این ترک ها باعث رهاسازی مناسبی از گاز نمی شوند. بنابراین نکته ی حیاتی بوجود آمدن نفوذ حفره ها در داخل این کلاسترهاست. این نکته ی خاص ممکن است باعث شود تا ریزساختاری هموژن تر برای MOX پدید آید. اگر چه این کار از لحاظ فنی قابل اجراست، امروزه این گزینه به طور قابل توجهی سطح تولید واحد های تولید کننده ی این نوع از سوخت را کاهش می دهد.